前沿 东大近期科研成果速览

针对 如何有效减慢钙钛矿材料中光激发热载流子冷却 问题,王金兰教授及其合作者以实验上已经合成的MAPbI3钙钛矿为例,基于非绝热分子动力学模拟方法,针对钙钛矿材料中常见的本征点缺陷进行研究,提出了一种向钙钛矿晶格中引入填隙碘离子来减缓热载流子冷却的新策略,并通过对电子结构和热载流子-声子相互作用进行分析,揭示了这一策略背后的潜在物理机制。

计算结果表明,通过引入填隙碘离子,热载流子冷却寿命得到了显著的延长,为实现热载流子的高效利用提供了新的思路。文章还进一步探讨了氧气对热载流子冷却过程产生的不利影响,对实验上制备高效热载流子光伏器件具有重要的理论指导意义。

另悉, 王金兰教授与美国德克萨斯大学奥斯汀分校刘远越教授团队合作,基于第一性原理的多尺度模拟方法,结合真实电催化反应条件,在单原子稳定性方面取得了最新研究进展,其成果以“ Dynamic Stability of Copper Single-Atom Catalysts under Working Conditions ” 为题在线发表于化学领域顶级期刊Journal of the American Chemical Society上。第一作者是东南大学博士生白晓婉和德克萨斯大学奥斯汀分校博士后赵训华,王金兰教授和德克萨斯大学奥斯汀分校刘远越教授为共同通讯作者。

王金兰教授、刘远越教授团队以单个铜原子嵌入氮掺杂石墨烯为例,利用“恒电势混合溶剂化动力学模型”,在真实反应条件下探索了单原子Cu与Cu团簇之间的动态可逆转变机制。该工作不仅为真实反应条件下发生的重构现象提供了更全面的机理解释,还为设计和开发具有高性能的电催化剂提供了新思路。

又悉,王金兰教授团队受邀在国际顶级期刊《Chem》(Cell姊妹刊)上发表题为 “How Computations Accelerate Electrocatalyst Discovery” 的综述论文。物理学院的凌崇益副教授和王金兰教授分别为文章的第一作者和通讯作者。

团队围绕“计算如何助力电催化剂研发”,结合一些经典例子,从理解和指导实验两个方面,总结和介绍了理论计算在电催化剂研发过程中的重要作用。

自热活化延迟荧光(TADF)问世以来,高水平偶极取向的 TADF 分子已成为制备高效率、低成本的有机电致发光(OLED)器件的理想材料。相对于复杂的外部光学工程,在分子层次上提高光输出耦合效率被认为是最简单的手段。相对于真空蒸镀法,有望实现大面积制备的溶液法加工的OLED器件的EQE仍然滞后。有关可溶液法加工的TADF材料水平偶极取向的分子设计策略还未见报道。因此,设计具有高水平偶极取向的新型TADF分子对提升溶液法OLED器件效率具有重要意义。

孙岳明教授团队提出了一种TADF分子锚定策略。理论模拟结果表明,分子外围锚定基团不仅延长了分子骨架长度,而且拓宽了分子平面。角度依赖光致发光谱图验证了螺芴基团可以有效地诱导分子偶极取向由各向同性向水平方向转变。将这类TADF材料作为非掺杂发光层,首次实现了EQE超过30%的溶液法非掺杂OLED器件。

吕俊鹏、倪振华教授团队与山东大学何京良、张百涛教授团队合作,运用缺陷工程提升二维可饱和吸收体器件性能,实现了基于二维Bi2O2Se可饱和吸收体的高性能的锁模脉冲激光输出。相关研究成果以“通过二维Bi2O2Se可饱和吸收体中的缺陷调控实现高输出功率的锁模激光(High output mode-locked laser empowered by defect regulation in 2D Bi2O2Se saturable absorber)”为题,发表在《自然通讯》(Nature Communications)。

Bi2O2Se是一种新型的二维光电材料,具有大的非线性吸收系数以及良好的空气稳定性。研究团队通过利用氩等离子体辐照不同时间来精准调控二维Bi2O2Se中O空位以及Se空位缺陷态密度,可有效提高二维Bi2O2Se中光载流子的捕获速率和缺陷辅助的俄歇复合速率,进而实现对其可饱和吸收参量的调控。将二维Bi2O2Se作为可饱和吸收体应用到全固态锁模激光器中,实现了飞秒锁模激光输出,通过缺陷工程对二维Bi2O2Se可饱和吸收体进行调控后,锁模激光性能得到了明显提高(功率更高、脉宽更短),实现了665mW、266fs的超短脉冲激光输出。

该项工作为二维材料超快载流子动力学过程以及非线性吸收特性调控提供了新途径,并为二维材料超快光子学器件的设计和开发奠定了理论基础。

课题组通过调控氮化碳嗪环连接基团,合成出一种新型无金属双氧水光催化剂C5N2,在常氧和乏氧体系中表现出高效和稳定的合成效率,且不需要添加牺牲剂和助催化剂。在常氧条件下太阳能-化学能转换效率能够达到0.55%,是目前常氧体系中光合成双氧水最具竞争力的催化剂之一;在乏氧环境下光合成双氧水可达698 mM/h,是目前报道的最高性能。

该研究不仅揭示了一个单基因如何调控果蝇性行为和攻击行为的两性差异,同时也提示高度保守的Dmrt蛋白可能在两个层次上调控动物行为的两性差异:(1)在发育过程中直接或间接地调控了性别特异的神经环路的发育,构建了两性行为差异的结构基础;(2)在行为过程中调控了其表达的神经环路的生理功能,进而调节相应行为的输出强弱。这些发现也进一步深化了对于人类行为调控的organizational-activational hypothesis理解。

团队开发了一种新的高性能载氧体材料合成方法,设计制备了耐烧结的铜基氧化还原载氧体。通过调控铜镁铝水滑石前驱体的材料化学和合成工艺,实现纳米级分散的混合铜氧化物材料,抑制循环过程中铝酸铜的形成。 实验结果表明,900摄氏度高温条件下,该载氧体材料的反应活性高、循环稳定性能好。

该材料成功制备为高活性、高稳定性载氧体材料的设计提供了新思路,有望解决载氧体高温烧结的关键瓶颈问题。该工作不仅 为化学链燃烧技术提供了一种有效通用策略 ,还可以用以指导设计高性能载氧体材料用于热化学储能、化学链制氢、太阳能硅电池制造过程中氩气回收等 碳中和技术 。

电子科学与工程学院研究团队在国际顶级期刊《Nano Letters》上发表了题为 “Nanoscale Valley Modulation by Surface Plasmon Interference”(利用表面等离激元干涉实现纳米尺度的能谷调制) 的研究论文。论文提出通过面内相干的表面等离激元干涉(SPI)场来激发和调制激子,在纳米尺度实现了对激子能谷自由度的编辑与检测,为未来集成化、小型化半导体能谷器件的研发提供了理论与实验基础。电子科学与工程学院显示中心博士生周桓立为第一作者,张彤教授为通讯作者。

此项工作揭示了表面等离激元干涉场模式与能谷激子态的耦合机理,突破了光学衍射极限的限制,为在纳米尺度实现能谷激子量子态的调控提供了理论与实验基础。有望建立小型化、集成化的全光能谷器件平台,未来可应用于光子集成芯片技术、智能量子信息调控、纳米显微操控、光量子信息存储等领域。

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